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氧化鋅奈米柱為基礎三元奈米複合材料氣體感測器之大氣與成長參數效應

為了解決B52 600 B52 700的問題，作者薩 欽 這樣論述：

本研究以不同成長參數與材料堆疊順序，將氧化鋅、銅氧化物、金組成三元奈米複合材料，作為化學電阻式NO2氣體感測器，目標是在室溫下達到高穩定性及高靈敏度的氣體感測應用，並對環境參數如溫溼度對氣體感測影響進行探討。先以低溫水熱法於基板上製備ZnO奈米柱(nanorod)，並進行高溫退火，然後透過光還原法，將 CuxO奈米團簇(nanoclusters)與Au奈米粒子(nanoparticles, NPs)成長在ZnO奈米柱上。依照不同光還原次序，製備Au/Cu_x O/ZnO (Au在最外)與CuxO/Au/ZnO (CuxO在最外)兩種三元奈米複合材料，同時CuxO有三種不同還原時間，共製備六種

樣品。掃描式電子顯微鏡(SEM)用來觀察奈米複合材料的表面形貌，ZnO奈米柱呈現六角形，平均直徑約100 nm。CuxO奈米團簇在Au/CuxO/ZnO與CuxO/Au/ZnO上的大小分別約為400 nm與200 nm。Au奈米粒子只在Cu_x O奈米團簇上可見，大小約30 nm，而CuxO奈米團簇在CuxO/Au/ZnO的分布密度較高。並以螢光光譜(PL)分析電荷分離現象、能隙與缺陷的存在，能量分散式能譜(EDS)來了解試片中的元素組成，X射線光電子能譜(XPS)來分析Cu2O與CuO在 CuxO奈米團簇的組成比。氣體感測以NO2作為測試氣體，在100 ppb NO2，還原6小時的Au/Cu

xO/ZnO樣品具有最高響應值為680%。對濕度效應，電阻會先隨濕度增加而下降，但在達到臨界濕度後，電阻反而隨濕度增加上升。臨界濕度取決於存在的缺陷數量，大量受體缺陷會得到較高臨界濕度。響應會先隨著濕度上升而上升，達到臨界濕度後，響應隨濕度增加而下降。隨著溫度上升，試片的電阻與響應都隨之下降。此外也發現Au/CuxO/ZnO樣品，因溫濕度造成的電阻變化較大，在43天長期測試，CuxO/Au/ZnO樣品具有較佳穩定性。由於樣品含有CuxO試片，在連續紫外光照射下，產生自我氧化及還原，因此會有不穩定狀況。最後並使用自製的可攜式氣體感測裝置，進行試片的長期測試。總之，我們製作了CuxO/Au/ZnO

與Au/CuxO/ZnO奈米複合材料，並應用於NO2氣體感測。CuxO/Au/ZnO奈米複合材料展示較高穩定性，在溫溼度條件變化時有較低的變化。而溫溼度影響並非線性，高溫下濕度造成的變化較低，高濕度下溫度造成的變化較低。

核殼鈣鈦礦陰/陽極與鈰基電解質共燒之中溫固態氧化物燃料電池研究

為了解決B52 600 B52 700的問題，作者王耀明 這樣論述：

固態氧化物燃料電池(SOFC)將電化學反應轉變為電能，與傳統內燃機遵循卡諾循環的工作機制不同。主要結構由陰極、陽極與電解質等陶瓷組成。其輸出效率至少有55%，大於目前內燃機效率，是大動力廠的良好選擇。目前商業化主要限制在於操作溫度過高，約1000 oC，因此在實際應用有所阻礙。本研究以中溫固態氧化物燃料電池(ITSOFC)材料為主軸，探討陰極、陽極與電解質材料及其共燒電池組合，達到工作溫度500-800 oC的高功率ITSOFC。本研究選用傳導氧離子的多元摻雜氧化鈰基(La0.75Sr0.2Ba0.05)0.175Ce0.825O1.891 (LSBC)電解質材料為核心，利用簡易固態球磨，高

溫燒結獲得緻密的電解質結構體。在中溫650 oC運作下，電解質的傳導率達商業化的0.01 S/cm。搭配AC交流阻抗分析，解析電解質晶粒與晶界及電極三者之阻抗，結果顯示晶界在氧離子傳導上扮演著重要的角色。LSBC超過1400 oC燒結溫度可達95%相對密度，在操作溫度550 oC以後，晶界阻值貢獻幾乎消失，使LSBC足以成為中溫電解質。在不同的燒結條件下，晶界活化能大於晶粒活化能。當燒結溫度1400 oC，晶界所貢獻的活化能就不再改變，約0.90 eV，晶粒的活化能約0.84 eV。在晶粒中氧空缺形成所需要的焓值(Ha)約0.90 eV，在晶粒中氧空缺移動所需要的焓值(Hm)約0.62 eV，

足夠低的(Ha + Hm)值，讓氧離子傳導效率提高。Ba0.5Sr0.5FeO3 (BSF)陰極材料在1150 oC持溫6小時可獲得相對純相結構，BSF鐵系陰極材料對於CO2以及潮濕環境有靈敏反應，半有機法製備的核殼BSF可以減緩環境的影響，增益電性與電催化特性。1150 oC燒結的核殼陰極，隨Ce的包覆，對BSF有穩定Fe-O結構效果，FTIR證明Ce殼層可避免水合氧化鐵的產生。當Ce的包覆計量達到10 mol%以上，將析出含鈰二次相。隨Ce包覆量增加，在空氣中量測的電子傳導與離子傳導轉換溫度(Tc) 510C將移至較高溫，BSF-15 mol%Ce可獲得最高直流導電率；15 mol%Ce

以上披覆量接近LSBC電解質的熱膨脹係數。AC阻抗分析證實15 mol%Ce以上披覆量能有效降低BSF/LSBC界面阻抗與陰極之擴散阻抗。1150 oC共燒的BSF-20 mol%Ce/LSBC/Pt半電池在操作溫度750 oC，核殼陰極半電池的開路電位約0.8 V，功率密度可以達到250 mW/cm2。La0.3Sr0.7TiO3 (LST)核殼陽極不論氧化或還原燒結LST-x mol%Ce (x=0.75, 1.5, 3, 6, 12)，皆會使Ce擴散進入LST核之晶格中，愈高燒結溫度有愈高的Ce擴散量，還原燒結比氧化燒結可得到更高的Ce擴散量。Raman及XPS分析1300 C以及15

00 C燒結之核殼陽極，擴散進入LST核晶格中的Ce，空氣氧化燒結為Ce4+，活性碳還原燒結為Ce3+。氧化燒結的LST-x mol%Ce核殼結構呈現結晶CeO2殼層與結晶LST核的清晰核殼界面；而還原燒結的LST-x mol%Ce核殼結構呈現結晶CeO2殼層、非晶擴散層與結晶LST核的三區核殼界面。核殼陽極不管是氧化或還原燒結，導電率隨披覆量的增加而增加。兩者的差異在於氧化燒結塊材在披覆超過3 mol%計量後，導電率就會反轉下降，還原燒結則是隨披覆量一直提升。核殼陽極以LST-3 mol%Ce在還原環境下，擁有最佳導電性與最低極化阻抗。750C量測的LST-x mol%Ce/LSBC/P

t陽極半電池(1300 oC共燒)可以有效提升發電功率與開路電位；與純陽極結構半電池相比較，核殼陽極半電池達到3.5倍峰值功率的增進。本研究BSF-20 mol%Ce/LSBC/LST-3 mol%Ce全陶瓷電池擁有最佳的發電效率。AC交流阻抗分析得知此全電池的陰極極化阻值貢獻大於陽極。500m厚度電解質支撐的全電池，具有核殼陰陽極改善了與電解質的界面燒結阻抗問題以及延伸電極與電解質三相區間，增進擴散反應。在800 oC操作溫度下，全陶瓷電池LST-3 mol%Ce/LSBC/BSF-20 mol%Ce得到開路電壓0.8 V，發電峰值功率約355 mW/cm2。關鍵字：鈰基電解質、BSF-C

e核殼陰極、LST-Ce核殼陽極、中溫固態氧化物燃料電池